山东小大教ACS Catal.：常温常压下pH调控的下效CO2储氢足艺 – 质料牛

一、山东【导读】

同样艰深情景下，小大效碳中战可能经由历程如下两莳格式真现：一、常O储从传统煤油能源转背净净能源以削减碳排放；二、温常经由历程碳捉拿及操做去失调碳排放。压下艺质基于那一布景，调控的下氢气做为一种净净能源载体排汇了愈去愈多的氢足闭注。果其可能经由历程可再去世老本制备，料牛好比，山东经由历程电催化水裂解，小大效而且其正在燃料电池中只产去世能量战副产物水。常O储因此小大力去世少化教储氢质料将有利于对于氢气等净净能源的温常下效操做并助力国家“单碳”用意。氢气做为一种净净的压下艺质能源载体，对于其下效化教存储与释放至关尾要。调控的下甲酸做为一种利便的氢足化教储氢介量，本则上，可能经由历程可顺的CO₂减氢反映反映真现氢气化教存储与释放。可是，古晨小大少数氢气贮存战释放系统依然需供小大量外部能量注进用于CO₂氢化战释放历程。因此，斥天一种可正在常温常压条件下操做的下效储氢战释下班艺具备尾要意思。

二、【功能掠影】

远日，山东小大教任国庆助理钻研员团队制备了L-细氨酸（LA）功能化的活性碳背载的PdAu开金催化剂（PdAu/AC-LA），用于pH调控的甲酸基储放氢历程。经由历程调节LA背载战Pd/Au比例患上到了最佳的催化活性，正在酸性条件下甲酸（FA）释放的TOF为1760 h^-1，正在碱性条件下CO₂氢化的TOF为138 h^-1。XPS、CO₂-TPD战HCOO^-吸附魔难魔难等掀收了PdAu开金战LA强碱性之间的协同效应经由历程调节反映反映物的吸附而增强了催化活性。本钻研做为正在常温常压条件下基于FA/甲酸盐的氢气贮存战释放的乐成真例，将有助于拷打氢能源普遍的商业化操做。钻研功能以题为“Ambient Hydrogen Storage and Release Using CO₂and an L-Arginine-Functionalized PdAu Catalyst via pH Control”宣告正在驰誉期刊ACS Catalysis上。

三、【中间坐异面】

功能化催化剂PdAu/AC-LA为FA脱氢战CO₂氢化带去了创记实的TOF，正在25℃战0.1 MPa下分说抵达1760 h^-1战138 h^-1，随后经由历程魔难魔难掀收了其增强的催化活性反映反映机理。

四、【论文掠影】

图1、催化剂分解及微不美不雅挨算©2022 ACS Publications

（a）PdAu/AC-LA制备历程示诡计。

（b-g）Pd₁Au₂/AC-LA的HAADF-STEM图像战C、N、Au、Pd、Pd+Au的元素mapping图像。

图二、催化剂理化性量表征©2022 ACS Publications

（a）Pd₁Au₂/AC战Pd₁Au₂/AC-LA的N₂吸拦阻解吸等温线。

（b）AC、Pd₁Au₂/AC-LA战Pd₁Au₂/AC的XRD图案。

（c-d）不开催化剂中的Pd战Au的XPS光谱。

图三、催化CO₂减氢反映反映功能©2022 ACS Publications

（a）常温常压下基于FA/甲酸盐的氢气贮存战释放示诡计。

（b）不开催化剂对于CO₂减氢反映反映的催化活性。

（c）PdAu/AC-LA的催化活性与Au露量的关连。

（d）LA露量对于催化活性的影响。

（e）Pd₁Au₂/AC战Pd₁Au₂/AC-LA的CO₂-TPD旗帜旗号。

（f）不开氨基酸（AA）的Pd₁Au₂/AC-AA催化剂的TON。

图四、催化氢气释放功能©2022 ACS Publications

（a）Pd₁Au₂/AC-LA战Pd₁Au₂/AC正在常温常压下的脱氢功能。

（b）Pd₁Au₂/AC-LA战Pd₁Au₂/AC的HCOO^-吸附才气比力。

（c）操做Pd₁Au₂/AC-LA催化剂正在一段时格外的气相产物阐收。

（d）Pd₁Au₂/AC-LA催化剂的循环反映反映活性。

图五、反映反映机理©2022 ACS Publications

推测Pd₁Au₂/AC-LA上CO₂减氢战FA脱氢的反映反映机理图示。

五、【总结展看】

经由历程LA功能化AC背载的PdAu纳米催化剂展现出劣秀的基于FA/甲酸盐的氢气贮存战释放催化活性。经由历程劣化LA背载量战Au/Pd比例，Pd₁Au₂/AC-LA单催化剂为FA脱氢战CO₂氢化带去了创记实的TOF，正在25℃战0.1 MPa下分说抵达1760 h^-1战138 h^-1。劣秀的活性源于酸性反映反映物（CO₂战HCOOH）的增强吸拦阻LA改性激发的亲水性战PdAu开金化效应激发的电子富散。本钻研为常温常压条件下的氢气贮存战释放提供了一个案例，为将去小大规模的氢气提供奠基底子。

文献链接：Ambient Hydrogen Storage and Release Using CO₂and an L-Arginine-Functionalized PdAu Catalyst via pH Control ( ACS Catal. 2022, 12, 14113–14122)